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果殼活性炭負載的炔烴金屬催化劑
烯烴具有重要的學術和工業意義。果殼活性炭具有耐磨強度好、空隙發達、吸附性能高、強度高、易再生、經濟耐用等優點,廣泛應用于生活、工業、液相吸附、水質凈化、氣相吸附。它們是合成生物活性化合物、人造黃油和潤滑劑以及塑料工業的非常重要的原料。果殼活性炭具有耐磨強度好、空隙發達、吸附性能高、強度高、易再生、經濟耐用等優點,廣泛應用于生活、工業、液相吸附、水質凈化、氣相吸附。然而,烯烴在達到使用標準之前需要進行純化。獲得烯烴的一種方法是通過炔烴的選擇性氫化。本課題在溫和的條件下,用負載在果殼活性炭上的金屬催化劑測試了中鏈炔烴的選擇性加氫過程,并通過一系列測試對果殼活性炭和負載金屬進行了表征。在研究金屬的影響時,果殼活性炭對烯烴合成的活性和選擇性。
果殼活性炭載體由于其惰性、穩定性、高比表面積、低成本以及在金屬使用壽命結束時能夠輕易回收金屬等優點而得到廣泛應用。此外,在催化劑的合成過程中,果殼活性炭表面發現了不同的氧化和氮化官能團,這兩種官能團都可以通過物理或化學預處理進行改性。以果殼活性炭為載體合成了低負載釕、鈀和鎳催化劑,并在溫和條件下評價了果殼活性炭在選擇性加氫過程中的活性和選擇性。
催化劑和果殼活性炭的表征
了解果殼活性炭表面氧官能團數量和性質的方法是升溫脫附技術。用強氧化劑如硝酸處理催化劑會改變氧的量和果殼活性炭表面的表面基團類型。為此,用HNO 3號對果殼活性炭樣品進行處理,并用升溫脫附技術對兩者進行分析比較。這允許研究催化劑制備步驟中使用的硝酸對果殼活性炭表面的影響。在圖1(a)和圖1(b)中,分別示出了用硝酸處理的果殼活性炭和果殼活性炭樣品的CO和CO 2濃度分布隨溫度的變化。在升溫解吸實驗中,分析樣品表現出高度不同的行為,主要是在CO 2解吸過程中(圖1b),這是由于羧基和內酯基團的分解??梢钥闯?,這些表面基團在用氧化性酸處理的果殼活性炭中高度增加。
圖一: 升溫解吸光譜: (a) co 和(b) co2解吸曲線與果殼活性炭溫度的變化。
果殼活性炭上三種金屬的衍射圖如圖2所示。在該圖中,可以看到金屬樣品或果殼活性炭中沒有明確的信號,這可能表明所有樣品中沒有晶相,或者晶體很小(
圖2:120C下負載氫和果殼活性炭的釕、鈀和鎳催化劑的DRX衍射圖。
果殼活性炭的催化試驗
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圖3:120℃氫氣預處理的幾種果殼活性炭催化劑的總轉化率(A)和炔烴的時間選擇性(B)。
圖4總結了果殼活性炭載體上的主要表面組。它們之間的羧基通過非均相的 oh 鍵被打破,這可能有利于陽離子金屬前驅體 mn 的吸附。